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基于全無機薄膜材料的高性能低溫差熱電發電器件
2019/5/7 14:36:08

研究背景

人體是一個巨大的能量源,其中70~85%的能量以熱輻射的方式散失在周圍環境中。將人體熱量等低溫段能量有效利用,有望解決可穿戴設備等電子器件的持續供能問題。熱電材料可以將這部分熱能直接轉化爲電能,但若想將其應用于隨身能源,仍需解決熱電材料柔性差、輸出低的問題。傳統塊體熱電材料雖然性能較高,但笨重剛性的缺點使其難以應用于可穿戴領域;有機熱電材料因高柔性、質輕等優點吸引衆多研究者的關注,但其目前的功率因子仍然較低;有機無機材料雖然提高了柔性熱電薄膜的功率因子和ZT值,但應用溫度範圍較窄,仍然不能滿足實際應用。全無機的柔性熱電材料的載流子濃度較高且在高低溫環境中均可工作,成爲一類性能優異的柔性熱電材料。

成果簡介

本工作中,研究人員將目光轉到高Seebeck系數的Bi2Te3與Sb2Te3材料,分別合成二維Bi2Te3與Sb2Te3纳米片,并利用石墨烯片层(rGO)和单壁碳納米管(SWCNTs)三维网络掺杂引入载流子传输通道,获得兼具高热电性能与高柔性的n型rGO/ Bi2Te3和p型SWCNTs/ Sb2Te3熱電薄膜材料。這種全無機材料組成的柔性熱電薄膜在超過800次的循環彎折下,熱電性能下降不超過20%。

將n型和p型薄膜組裝得到的溫度敏感的熱電手環,不仅能够作为体征/环境温度传感器件,在低温差(70 K)下的相对高输出功率(23.6 μW)也使其成为随身能源装备的有益补充。例如,研究人员将此热电器件与柔性光伏电池组装,得到全天候持续供能的可穿戴光伏热电一体化器件,其中热电层可有效俘获光伏电池工作中产生的废热并将其转换成电能,在AM 0的标准光源下输出的热电势可达到13 mV。同时通过转移光伏电池工作过程产生的热量,实现对光伏电池降温,并将光伏电池的能量转换效率提高了约2%。

相關成果發表在國際知名期刊Advanced Functional Materials上,東華大學博士生吳波和博士後郭洋爲該論文共同第一作者,侯成義副研究員、李耀剛教授爲共同通訊作者。

 

創新點

1.  作爲拓撲絕緣體,二維Bi2Te3和Sb2Te3纳米片具有表面导电和体内绝缘的特性,但其导电表面极易氧化形成不利于载流子传输的钝化层。本工作中的高温退火过程可以有效去除二维纳米片表面的氧化态,为载流子传输提供通路,提高热电薄膜的功率因子(分别为108和55 μW m-1 K-2)。

2. 光伏電池在工作過程會産生大量熱量,不僅降低其光電轉換效率,也會縮短工作壽命。本工作將制備的全無機柔性熱電材料與柔性光伏電池進行組裝,制備得到可持續供能的柔性可穿戴光伏熱電一體化器件。熱電層將光伏能電池工作過程産生的廢熱轉換成電能,同時還通過降溫作用提高光伏電池的光電轉換效率。

圖文導讀

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图1. a 室温下人体红外照片; b 不同维度材料的能态密度变化;c Bi2Te3、Sb2Te3納米片和Bi2Te3/rGO、Sb2Te3/SWCNTs复合薄膜的制备流程;d-e 退火前后薄膜样品的XRD图

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图2. a Bi2Te3纳米片的TEM图; b-d Bi2Te3/rGO薄膜的表面和斷面SEM圖;eBi2Te3/rGO薄膜弯折展示照片;f Sb2Te3纳米片的TEM图; g-iSb2Te3/SWCNTs薄膜的表面和断面SEM图;f Bi2Te3/rGOSb2Te3/SWCNTs彎折展示照片

 

 

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图3. a 退火前后纳米片表面氧分布示意图;b 退火前后碳材料含氧官能团分布示意图; c 在温差存在下,薄膜内载流子和声子传输机制

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图4. a 室温下n型薄膜的电导率和Seebeck系数;b 室温下n型薄膜的功率因子; c n型薄膜的断面SEM (8wt% rGO); d 室温下p型薄膜的电导率和Seebeck系数;e 室温下n型薄膜的功率因子; f 不同温度下,n型(2wt% rGO)和P型(2wt% SWCNTs)薄膜的输出电压;g 不同弯折次数下的n型和p型薄膜的电阻和Seebeck系数变化; h 薄膜的弯折照片

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图5. a 在55K温差下,器件的输出电压; b 不同温差下,器件的输出电压;c 器件输出电流、功率和电压的关系;d 外接210Ω负载,负载电阻的电压、电流;e 不同温差下,负载电阻的电压和电流; f 不同温差下,器件的输出功率; g 器件弯折照片;h-j 器件应用演示。

 

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图6. a 光伏热电一体化器件结构示意图; b 在不同光源下,一体化器件的热电层输出电压;c 一体化器件的J-V曲线; d 一体化器件的电流密度随时间的关系图; e-f 应用演示。

 

總結

研究人员通过在纳米片基体中引入碳纳米网络成功制备出高性能的n型rGO/ Bi2Te3和p型SWCNTs/ Sb2Te3全無機柔性熱電薄膜材料:簡單的真空抽濾和高溫退火技術所構築的平面取向與三維網絡結構進一步提高薄膜材料的熱電性能。由10對p型和n型薄膜材料構築的熱電器件在70K的溫差下可輸出大約135mV的電壓和23.6μW的功率,表明本工作制備的柔性熱電材料在可穿戴能源領域具有極大應用前景。另外研究團隊還組裝出光伏熱電一體化器件。通過熱電層對熱量的轉移與轉換作用,光伏熱電一體化器件比單片光伏電池具有更高的轉換效率。所有的工作均表明研究團隊制備的可穿戴器件能夠充分轉換人體和太陽光所産生的熱能。

 

論文全文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201900304

本文由東華大學吳波供稿。

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